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含氮前驱体对氮杂有序介孔炭材料及其氧还原电催化性能的影响(英文)简

燃料电池中贵金属铂的大量使用是阻碍其发展的关键因素,亟需探索高效廉价的替代型电催化剂.在目前的替代型非贵金属催化剂研究中,氮杂炭材料是一类氧还原反应催化活性最好、成本最低廉的催化剂,被认为是最有可能取代Pt催化剂而获得实际应用的催化剂.氮杂有序介孔炭材料因具有极高的比表面积和规整的孔道结构,可实现活性位点的密集组装与反应物料的快速传输,受到研究者的广泛关注.本文分别以苯胺、吡咯和邻菲罗啉为含氮前驱体,介孔分子筛SBA-15为硬模板,采用纳米浇铸法成功制备了具有高比表面积的氮杂有序介孔炭材料,系统研究了不同含氮前驱体对氮杂有序介孔炭材料的影响.采用氮气吸附-脱附等温线、透射电子显微镜(TEM)、...

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Published in:催化学报 2016 (9), p.1562-1568
Main Author: 李小花 万凯 刘全兵 朴金花 郑育英 梁振兴
Format: Article
Language:Chinese
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description 燃料电池中贵金属铂的大量使用是阻碍其发展的关键因素,亟需探索高效廉价的替代型电催化剂.在目前的替代型非贵金属催化剂研究中,氮杂炭材料是一类氧还原反应催化活性最好、成本最低廉的催化剂,被认为是最有可能取代Pt催化剂而获得实际应用的催化剂.氮杂有序介孔炭材料因具有极高的比表面积和规整的孔道结构,可实现活性位点的密集组装与反应物料的快速传输,受到研究者的广泛关注.本文分别以苯胺、吡咯和邻菲罗啉为含氮前驱体,介孔分子筛SBA-15为硬模板,采用纳米浇铸法成功制备了具有高比表面积的氮杂有序介孔炭材料,系统研究了不同含氮前驱体对氮杂有序介孔炭材料的影响.采用氮气吸附-脱附等温线、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)等方法研究了氮杂有序介孔炭的组成与结构,采用循环伏安法(CV)以及线性扫描伏安法(LSV)等手段考察了其电化学行为与氧还原反应极化性能.氮气吸附-脱附等温线结果表明,采用三种不同含氮前驱体制备的氮杂炭材料都对应IV型吸脱附等温线以及H4型滞后环,表明所制备的氮杂炭材料具有介孔结构.由TEM可以清楚地观察到氮杂炭材料已经成功地反转了SBA-15模板的孔道结构.同时发现,含氮前驱体对氮杂炭材料的比表面积和孔结构产生较大影响:以吡咯和邻菲罗啉为前驱体制备的炭材料C-PY-900和C-Phen-900的比表面积较高,分别为765和746 m2/,而以苯胺为前驱体制备的炭材料C-PA-900比表面积较小(569 m2/);三种炭材料平均孔径大小顺序为C-Phen-900(3.7 nm)<C-PY-900(5.0 nm)<C-PA-900(5.9 nm),这是由于不同含氮前驱体在高温焙烧过程中热分解行为不同所致.XRD结果发现,含氮前驱体对氮杂炭材料的晶型基本没有影响,均为无定形碳.XPS结果表明,采用苯胺、吡咯以及林菲啰啉为前驱体制备的氮杂炭材料中氮含量基本相同,分别为3.13 at%,3.32 at%和3.33 at%,说明在相同热解条件下材料中的氮含量基本不受前驱体的影响,但不同配位环境的氮含量以及氮活化碳原子的含量却有较大差异,其氮活化碳原子的相对含量分别为15.60%,19.87%和23.04%.电化学测试结果表明,三种氮杂介孔炭材料的氧还原反应电催化活性顺序为C-PA-900<C-PY-900<C-Phen-900,其H2O2产率低于30%,说明氧还原反
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刘全兵 朴金花 郑育英 梁振兴</creatorcontrib><description>燃料电池中贵金属铂的大量使用是阻碍其发展的关键因素,亟需探索高效廉价的替代型电催化剂.在目前的替代型非贵金属催化剂研究中,氮杂炭材料是一类氧还原反应催化活性最好、成本最低廉的催化剂,被认为是最有可能取代Pt催化剂而获得实际应用的催化剂.氮杂有序介孔炭材料因具有极高的比表面积和规整的孔道结构,可实现活性位点的密集组装与反应物料的快速传输,受到研究者的广泛关注.本文分别以苯胺、吡咯和邻菲罗啉为含氮前驱体,介孔分子筛SBA-15为硬模板,采用纳米浇铸法成功制备了具有高比表面积的氮杂有序介孔炭材料,系统研究了不同含氮前驱体对氮杂有序介孔炭材料的影响.采用氮气吸附-脱附等温线、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)等方法研究了氮杂有序介孔炭的组成与结构,采用循环伏安法(CV)以及线性扫描伏安法(LSV)等手段考察了其电化学行为与氧还原反应极化性能.氮气吸附-脱附等温线结果表明,采用三种不同含氮前驱体制备的氮杂炭材料都对应IV型吸脱附等温线以及H4型滞后环,表明所制备的氮杂炭材料具有介孔结构.由TEM可以清楚地观察到氮杂炭材料已经成功地反转了SBA-15模板的孔道结构.同时发现,含氮前驱体对氮杂炭材料的比表面积和孔结构产生较大影响:以吡咯和邻菲罗啉为前驱体制备的炭材料C-PY-900和C-Phen-900的比表面积较高,分别为765和746 m2/,而以苯胺为前驱体制备的炭材料C-PA-900比表面积较小(569 m2/);三种炭材料平均孔径大小顺序为C-Phen-900(3.7 nm)&amp;lt;C-PY-900(5.0 nm)&amp;lt;C-PA-900(5.9 nm),这是由于不同含氮前驱体在高温焙烧过程中热分解行为不同所致.XRD结果发现,含氮前驱体对氮杂炭材料的晶型基本没有影响,均为无定形碳.XPS结果表明,采用苯胺、吡咯以及林菲啰啉为前驱体制备的氮杂炭材料中氮含量基本相同,分别为3.13 at%,3.32 at%和3.33 at%,说明在相同热解条件下材料中的氮含量基本不受前驱体的影响,但不同配位环境的氮含量以及氮活化碳原子的含量却有较大差异,其氮活化碳原子的相对含量分别为15.60%,19.87%和23.04%.电化学测试结果表明,三种氮杂介孔炭材料的氧还原反应电催化活性顺序为C-PA-900&amp;lt;C-PY-900&amp;lt;C-Phen-900,其H2O2产率低于30%,说明氧还原反</description><identifier>ISSN: 0253-9837</identifier><identifier>EISSN: 1872-2067</identifier><language>chi</language><subject>电催化;燃料电池;氮杂有序介孔炭;氧还原反应;前驱体</subject><ispartof>催化学报, 2016 (9), p.1562-1568</ispartof><lds50>peer_reviewed</lds50><woscitedreferencessubscribed>false</woscitedreferencessubscribed></display><links><openurl>$$Topenurl_article</openurl><openurlfulltext>$$Topenurlfull_article</openurlfulltext><thumbnail>$$Uhttp://image.cqvip.com/vip1000/qk/93027X/93027X.jpg</thumbnail><link.rule.ids>314,776,780,4009</link.rule.ids></links><search><creatorcontrib>李小花 万凯 刘全兵 朴金花 郑育英 梁振兴</creatorcontrib><title>含氮前驱体对氮杂有序介孔炭材料及其氧还原电催化性能的影响(英文)简</title><title>催化学报</title><addtitle>Chinese Journal of 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at%,说明在相同热解条件下材料中的氮含量基本不受前驱体的影响,但不同配位环境的氮含量以及氮活化碳原子的含量却有较大差异,其氮活化碳原子的相对含量分别为15.60%,19.87%和23.04%.电化学测试结果表明,三种氮杂介孔炭材料的氧还原反应电催化活性顺序为C-PA-900&amp;lt;C-PY-900&amp;lt;C-Phen-900,其H2O2产率低于30%,说明氧还原反</description><subject>电催化;燃料电池;氮杂有序介孔炭;氧还原反应;前驱体</subject><issn>0253-9837</issn><issn>1872-2067</issn><fulltext>true</fulltext><rsrctype>article</rsrctype><creationdate>2016</creationdate><recordtype>article</recordtype><recordid>eNpjYuA0tDA30jUyMDNnYeA0MDI11rW0MDbnYOAtLs5MMjAwMjK1MDYx4mRIfjph9bMN65529r5cufHJ3slP1-8Ecp_NbXo2p_Pprv4nu7ufrp3yvGnts7kTnk2b-bS_62nrtmcblr_YP-Np3_znU7Y-bVrztGfas4blL5r3Pp_V8nTvxqeTe9_v6XjRvfHZtPb3ezqfr2vgYWBNS8wpTuWF0twMxm6uIc4euskZ-XnphZl56fEFRZm5iUWV8Wbm5kYWpmampgYmFiaWpiYmFqbmYJapMXm6AMR-cDw</recordid><startdate>2016</startdate><enddate>2016</enddate><creator>李小花 万凯 刘全兵 朴金花 郑育英 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source ScienceDirect Freedom Collection
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