The reaction of NiO/NiAl2O4 particles with alternating methane and oxygen

• Published in: Canadian journal of chemical engineering 2008-08, Vol.86 (4), p.756-767
• Main Authors: Mattisson, Tobias, Johansson, Marcus, Jerndal, Erik, Lyngfelt, Anders
• Format: Article
• Language: English
• Subjects: Applied sciences; Chemical engineering; chemical-looping combustion; Exact sciences and technology; Fluidization; fluidized bed; methane; NiO; oxygen; Reactors
• ISSN: 0008-4034; 1939-019X
• DOI: 10.1002/cjce.20083

The reduction and oxidation behaviour of oxygen carrier particles of NiO and NiAl2O4 has been investigated in a fluidized bed reactor as well as a thermogravimetric analyzer (TGA). The particles showed high reactivity and gas yield to CO2 with methane in the temperature interval 750–950°C. In the fluidized bed the yield to CO2 was between 90 and 99% using bed masses corresponding to 16–57 kg/MWfuel. Complementary experiments in a TGA at 750 and 950°C showed a clear reaction of the NiAl2O4 with CH4 at the higher temperature. There was methane released from the reactor at high degrees of solid oxidation, which is likely associated with the lack of Ni‐sites on the particles which can reform the methane. There was some carbon formation during the reduction, although the amount was minor when the gas yield to carbon dioxide and degree of oxidation of the solid was high. A simple reactor model using kinetic data from a previous study predicted the gas yield during the reduction in the fluidized bed experiments with reasonable accuracy. The oxygen carrier system investigated in this work shows high promise for use in a real CLC system, provided that the particle manufacturing process can be scaled up with reasonable cost. Le comportement de réduction et d'oxydation de particules de transport d'oxygène de NiO and NiAl2O4 a été étudié dans un réacteur à lit fluidisé ainsi que dans un analyseur thermogravimétrique (TGA). Les particules montrent une réactivité élevée et un bon rendement de gaz en CO2 avec le méthane dans la gamme de températures entre 750 et 950°C. Dans le lit fluidisé, le rendement en CO2 est compris entre 90% et 99% pour des masses de lit se situant entre 16 et 57 kg/MWfuel. Des expériences complémentaires dans un TGA à 750°C et 950°C montrent une réaction évidente du NiAl2O4 avec le CH4 à température élevée. Du méthane est libéré du réacteur pour les degrés élevés d'oxydation des solides, ce qui est probablement lié à l'absence de sites de Ni sur les particules qui peuvent reformer le méthane. Une certaine formation de carbone s'est produite lors de la réduction, bien que la quantité soit minime lorsque le rendement de gaz en dioxyde de carbone et le degré d'oxydation du solide sont élevés. Un modèle de réacteur simple utilisant des données cinétiques d'une étude antérieure a prédit le rendement de gaz lors de la réduction dans les expériences en lit fluidisé avec une précision raisonnable. Le système de transport d'oxygène étudié dans ce travail