Chemisch gesteuerte schrittweise Entfaltung von Einzelketten- Nanopartikeln

Die vorliegende Studie beschreibt die stufenweise, orthogonale und gleichzeitig pfadunabhängige Entfaltung von Einzelketten‐Nanopartikeln (ENPs), um aktive Kontrolle über die Faltungsdynamik von ENPs zu erlangen. Die Kompaktierung der NPs erfolgt zum einen über Wasserstoffbrücken und zum anderen dur...

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Published in:Angewandte Chemie 2016-09, Vol.128 (37), p.11446-11450
Main Authors: Fischer, Tobias S., Schulze-Sünninghausen, David, Luy, Burkhard, Altintas, Ozcan, Barner-Kowollik, Christopher
Format: Article
Language:eng ; ger
Subjects:
Chemistry
Einzelkettenfaltung
Orthogonale Entfaltung
Polymersynthese
Supramolekulare Chemie
Wirt-Gast-Wechselwirkungen
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Description
Summary:Die vorliegende Studie beschreibt die stufenweise, orthogonale und gleichzeitig pfadunabhängige Entfaltung von Einzelketten‐Nanopartikeln (ENPs), um aktive Kontrolle über die Faltungsdynamik von ENPs zu erlangen. Die Kompaktierung der NPs erfolgt zum einen über Wasserstoffbrücken und zum anderen durch Wirt‐Gast‐Wechselwirkungen. Um den Entfaltungsprozess zu untersuchen, wurden engverteilte Diblock‐ (AB) und Tetrablockcopolymere (ABCD) synthetisiert, welche orthogonale Faltungsmotive entlang der lateralen Kette beinhalten. In einem ersten Schritt wurde die Einzelkettenfaltung des AB‐Diblockcopolymersystems durch eine Wirt‐Gast‐Wechselwirkung von Benzo‐21‐Krone‐7 (B21K7, Wirt) mit einem sekundären Ammoniumsalz (AS, Gast) ausgelöst. Anschließend wurden die zwei orthogonalen Motive, bestehend aus Hamilton‐Wedge/Cyanursäure und B21K7/AS, in das Tetrablockcopolymersystem eingebaut. Zuletzt wurde, durch Zugabe spezieller Substrate, die orthogonale, stufenweise und pfadunabhängige Entfaltung der ENPs ausgelöst und untersucht. Die Faltung und Entfaltung wurde durch 1D‐1H‐NMR‐Spektroskopie, dynamische Lichtstreuung (DLS) und diffusionsgeordnete NMR‐Spektroskopie (DOSY) charakterisiert und nachgewiesen. Schritt für Schritt: Ein Einzelketten‐Nanopartikel (ENP), das aus einem wohldefinierten Tetrablockcopolymer mit hohem Molekulargewicht und orthogonalen Faltungsmotiven resultiert, wird orthogonal und pfadunabhängig durch Zugabe einfacher chemischer Trigger entfaltet. In dem ENP ist ein neues, supramolekulares Faltungsmotiv in Kombination mit einem bekannten Wasserstoffbrückenmotiv realisiert.
ISSN:0044-8249
1521-3757
DOI:10.1002/ange.201602894