Strukturmodell von Polymermizellen in Abhängigkeit von der Curcumin‐Beladung mithilfe von Festkörper‐NMR‐Spektroskopie

Detaillierte Einblicke in die Struktur von mit Wirkstoffen beladenen Polymermizellen sind rar, aber wichtig um gezielt optimierte Transportsysteme entwickeln zu können. Wir konnten beobachten, dass eine Erhöhung der Curcumin‐Beladung von Triblockcopolymeren auf Basis von Poly(2‐oxazolinen) und Poly(...

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Published in:Angewandte Chemie 2019-12, Vol.131 (51), p.18712-18718
Main Authors: Pöppler, Ann‐Christin, Lübtow, Michael M., Schlauersbach, Jonas, Wiest, Johannes, Meinel, Lorenz, Luxenhofer, Robert
Format: Article
Language:English
Subjects:
Auflösungsraten
Chemistry
Curcumin
Festkörper-NMR
Mizellen
Nahordnung
NMR
Nuclear magnetic resonance
Organic chemistry
Polymere
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Description
Summary:Detaillierte Einblicke in die Struktur von mit Wirkstoffen beladenen Polymermizellen sind rar, aber wichtig um gezielt optimierte Transportsysteme entwickeln zu können. Wir konnten beobachten, dass eine Erhöhung der Curcumin‐Beladung von Triblockcopolymeren auf Basis von Poly(2‐oxazolinen) und Poly(2‐oxazinen) schlechtere Auflösungseigenschaften nach sich zieht. Mitthilfe von Festkörper‐NMR‐Spektroskopie und komplementären Techniken ist es möglich, ein ladungsabhängiges Strukturmodell auf molekularer Ebene zu erstellen, das eine Erklärung für die beobachteten Unterschiede liefert. Dabei belegen die Änderungen der chemischen Verschiebungen und Kreuzsignale in 2D‐NMR‐Experimenten die Beteiligung des hydrophoben Polymerblocks an der Koordination der Curcumin‐Moleküle, während bei höherer Beladung auch eine zunehmende Wechselwirkung mit dem hydrophilen Polymerblock beobachtet wird. Letztere könnte elementar für die Stabilisierung von ultrahochbeladenen Polymermizellen sowie das Design von verbesserten Wirkstofftransportsystemen sein. Von Bulk‐Eigenschaften zum molekularen Verständnis: Festkörper‐NMR‐Spektroskopie, PXRD und Rechnungen geben Einblicke in die beladungsabhängige Struktur von Mizellen, die aus amphiphilen Triblockcopolymeren bestehen. Mit zunehmender Absättigung der Koordinationstellen im Kern können höhere Beladungen nur stabilisiert werden, indem die hydrophile Schale an der Koordination beteiligt wird, was sich negativ auf die Auflösung auswirkt.
ISSN:0044-8249
1521-3757
DOI:10.1002/ange.201908914