固体核磁共振结合密度泛函理论计算研究SSZ-39分子筛的钠离子落位与铝分布

O482.53; 具有AEI结构的SSZ-39分子筛的骨架外阳离子落位和铝分布对其催化性能影响显著.AEI笼中有三个结晶学不等价位,且铝取代T位具有一定的倾向性.本文结合固体核磁共振(NMR)技术(27Al/23Na MQ MAS NMR),以及密度泛函理论(DFT)计算,研究了不同硅铝比Na-SSZ-39分子筛中的Na+落位和铝分布.在孤立铝分布的情况下,铝原子优先占据于T3位,Na+主要落位于AEI笼中的SIIa0和SIII'a0位点上,其中SIII'a0位点的优先度较高,此外少部分Na+还落位于六棱柱内部的SIa0.当铝对存在时,AlSiSiAl分布的铝对占据六元环的...

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Published in:波谱学杂志 2021, Vol.38 (4), p.543-551
Main Authors: 陈翰迪, 孔海宇, 赵侦超, 张维萍
Format: Article
Language:Chinese
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Description
Summary:O482.53; 具有AEI结构的SSZ-39分子筛的骨架外阳离子落位和铝分布对其催化性能影响显著.AEI笼中有三个结晶学不等价位,且铝取代T位具有一定的倾向性.本文结合固体核磁共振(NMR)技术(27Al/23Na MQ MAS NMR),以及密度泛函理论(DFT)计算,研究了不同硅铝比Na-SSZ-39分子筛中的Na+落位和铝分布.在孤立铝分布的情况下,铝原子优先占据于T3位,Na+主要落位于AEI笼中的SIIa0和SIII'a0位点上,其中SIII'a0位点的优先度较高,此外少部分Na+还落位于六棱柱内部的SIa0.当铝对存在时,AlSiSiAl分布的铝对占据六元环的对位(T3-T3),对应的Na+分别落位于SIIa1和SⅢ'a1位点.随着分子筛结构的部分破坏,游离的Na+可能形成明显的SIII'b位点.本文可加深对SSZ-39分子筛构效关系的理解,为更好地调控催化性能奠定基础.
ISSN:1000-4556
DOI:10.11938/cjmr20212906