电解银表面氧物种转化的原位拉曼光谱表征

首次采用原位共焦显微激光拉曼光谱研究了经纯氧预处理后电解银表面吸附的不同氧物种在升温过程中相互转化的情况．结果发现，当温度低于423K时，Ag-O2物种缓慢转化为超氧物种Ag[O-O]^-；温度升高至423K时，Ag[O-O]^-物种将随着时间的延长转化为Ag-O（α）物种；继续升高温度，Ag-O（α）物种首先转化为Ag-O-O-Ag物种，再进一步转化为电解银表面最稳定的Ag-O（γ）次表层氧物种并保持至973K以上．结合实际反应体系，低温下电解银表面吸附的氧物种主要是分子氧，在类似乙烯环氧化反应的条件下这些分子氧将转化成Ag-O（α）物种，而在类似甲醇选择氧化制甲醛的反应条件下又转化为在高温...

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Published in:Chinese journal of catalysis 2006, Vol.27 (2), p.115-118
Main Author: 任丽萍 戴维林 杨新丽 曹勇 谢在库 范康年
Format: Article
Language:Chinese
Subjects:
原位拉曼光谱
氧物种
电解银
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Summary:首次采用原位共焦显微激光拉曼光谱研究了经纯氧预处理后电解银表面吸附的不同氧物种在升温过程中相互转化的情况．结果发现，当温度低于423K时，Ag-O2物种缓慢转化为超氧物种Ag[O-O]^-；温度升高至423K时，Ag[O-O]^-物种将随着时间的延长转化为Ag-O（α）物种；继续升高温度，Ag-O（α）物种首先转化为Ag-O-O-Ag物种，再进一步转化为电解银表面最稳定的Ag-O（γ）次表层氧物种并保持至973K以上．结合实际反应体系，低温下电解银表面吸附的氧物种主要是分子氧，在类似乙烯环氧化反应的条件下这些分子氧将转化成Ag-O（α）物种，而在类似甲醇选择氧化制甲醛的反应条件下又转化为在高温下较稳定的Ag-O（γ）物种，根据具体的转化细节推测了可能的机理．
ISSN:0253-9837
1872-2067
DOI:10.3321/j.issn:0253-9837.2006.02.006