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Z型复合催化剂g-C3N4/Vo-ZnO光催化活性的研究

随着科学技术的不断进步和经济的快速发展,人类对自然资源的需求量越来越大,在开发利用自然资源的同时,大量的有机污染物也随之进入自然环境.这些物质不仅污染环境、破坏生态,更对人类的生活和健康带来了巨大的威胁.研究证实,半导体光催化剂在光照条件下可以破坏有机污染物的分子结构,最终将其氧化降解成CO2、H2O或其它不会对环境产生二次污染的小分子,从而净化水质.近年来,有关光催化降解有机污染物的报道日益增多.Zn O作为一种广泛研究的光催化降解材料,因其无毒、低成本和高效等特点而具有一定的应用前景.但是Zn O较大的禁带宽度(3.24 e V)导致其只能吸收紫外光部分,而对可见光的吸收效率很小,极大地制...

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Published in:催化学报 2015, Vol.36 (12), p.2135-2144
Main Author: 刘亚男 王瑞霞 杨正坤 杜虹 姜一帆 申丛丛 梁况 徐安武
Format: Article
Language:Chinese
Subjects:
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Description
Summary:随着科学技术的不断进步和经济的快速发展,人类对自然资源的需求量越来越大,在开发利用自然资源的同时,大量的有机污染物也随之进入自然环境.这些物质不仅污染环境、破坏生态,更对人类的生活和健康带来了巨大的威胁.研究证实,半导体光催化剂在光照条件下可以破坏有机污染物的分子结构,最终将其氧化降解成CO2、H2O或其它不会对环境产生二次污染的小分子,从而净化水质.近年来,有关光催化降解有机污染物的报道日益增多.Zn O作为一种广泛研究的光催化降解材料,因其无毒、低成本和高效等特点而具有一定的应用前景.但是Zn O较大的禁带宽度(3.24 e V)导致其只能吸收紫外光部分,而对可见光的吸收效率很小,极大地制约了其实际应用.除此之外,Zn O受光激发产生的电子-空穴分离效率较低、光催化过程中的光腐蚀严重也是制约其实际应用的重要因素.为了提高Zn O的光催化活性和稳定性,本文合成了用g-C3N4修饰的氧空位型Zn O(g-C3N4/Vo-Zn O)复合催化剂,在有效调控Zn O半导体能带结构的同时,通过负载一定量的g-C3N4以降低光生电子-空穴对的复合速率和反应过程中Zn O的光腐蚀,增强催化剂的光催化活性和稳定性.本文首先合成前驱体Zn(OH)F,然后焙烧三聚氰胺和Zn(OH)F的混合物得到g-C3N4/Vo-Zn O复合催化剂,并采用电子顺磁共振波谱(EPR)、紫外-可见光谱(UV-vis)、高分辨透射电镜(HRTEM)和傅里叶变换红外光谱(FT-IR)等表征了它们的结构及其性质.EPR结果表明,Zn O焙烧后具有一定浓度的氧空位,导致其禁带宽度由3.24 e V降至3.09 e V,因而提高了Zn O对可见光的吸收效率.UV-vis结果显示,Vo-Zn O复合g-C3N4后对可见光的吸收显著增强.HRTEM和FT-IR结果均表明,g-C3N4纳米片和Vo-ZnO颗粒之间通过共价键形成了强耦合,这对g-C3N4/Vo-Zn O复合催化剂中光生载流子的传送和光生电子-空穴对的有效分离起到重要作用.可见光催化降解甲基橙(MO)和腐殖酸(HA)的实验进一步证明,g-C3N4/Vo-ZnO复合材料具有较好的光催化活性,优于单一的g-C3N4或Vo-Zn O材料.同时还发现,g-C3N4的负载量对光催化活性有显著影响,当氮化碳的负载量为1 wt%时,所制材料具有最高的光催化活性:可见光照射60 min后,MO降解率可达到93%,HA降
ISSN:0253-9837
1872-2067
DOI:10.1016/S1872-2067(15)60985-8