高选择性和稳定性SnO2纳米催化剂上CO2电化学还原为甲酸

作为最重要的还原产品,甲酸是CO2还原中非常有价值的液体燃料.已有研究报道,Sn类金属电极对甲酸生成有很好的催化活性,所用电解液均为KHCO3溶液（0.5 mol/L）,但多数研究没有对其电解液条件的影响给出清晰解释.一般而言,电解液pH值会影响H2O和CO2还原的电极电势,酸性环境有利于氢析出,碱性环境则不利于甲酸形成.在中性偏碱性环境,CO2电解可以提供维持氧化物稳定性的可能性.同时,电解质浓度也极大地影响甲酸形成.研究表明,当在固定床反应器中使用Sn颗粒电极,在KHCO3溶液（0.5 mol/L）中甲酸的法拉第效率比K2CO3溶液（0.1 mol/L）的法拉第效率更大.我们研究组通过简单...

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Published in:催化学报 2016, Vol.37 (7), p.1081-1088
Main Author: 付奕舒 李亚楠 张霞 刘予宇 周晓东 乔锦丽
Format: Article
Language:Chinese
Subjects:
二氧化碳还原
二氧化锡
法拉第效率
甲酸
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description 作为最重要的还原产品,甲酸是CO2还原中非常有价值的液体燃料.已有研究报道,Sn类金属电极对甲酸生成有很好的催化活性,所用电解液均为KHCO3溶液（0.5 mol/L）,但多数研究没有对其电解液条件的影响给出清晰解释.一般而言,电解液pH值会影响H2O和CO2还原的电极电势,酸性环境有利于氢析出,碱性环境则不利于甲酸形成.在中性偏碱性环境,CO2电解可以提供维持氧化物稳定性的可能性.同时,电解质浓度也极大地影响甲酸形成.研究表明,当在固定床反应器中使用Sn颗粒电极,在KHCO3溶液（0.5 mol/L）中甲酸的法拉第效率比K2CO3溶液（0.1 mol/L）的法拉第效率更大.我们研究组通过简单的水热自组装法成功制备了一种纳米结构SnO2催化剂.其中SnO2-50纳米催化剂由三维多级结构组成,为纳米颗粒和微米球的聚集体,其中含有直径为500 nm-1μm的高度多孔结构.该催化剂负载气体扩散电极用于CO2电化学还原,表现出优异的CO2还原催化活性和甲酸选择性.与其他文献报道相比,该电极具有明显的低过电位（-0.56 V vs.SHE）.经研究发现,这与甲酸形成由传质和电荷传递过程控制有关,同时CO2还原强烈依赖于电解液条件.此外,催化剂的电化学性能和甲酸选择性强烈依赖于电解液浓度.在0.5 mol/L KHCO3电解液中,当电解液浓度为0.1-0.5mol/L时,催化性能随电解液浓度增加而提高,同时在电解液浓度为0.5 mol/L时催化性能达到最佳,获得56%的甲酸法拉第效率,这主要是由于HCO3-直接参与反应的结果.在电解液浓度较低时,甲酸的形成由传质控制,而在电解液浓度较高时,甲酸的形成则由电荷传递控制.同时我们发现在形成甲酸过程中,电解液pH值对CO2电化学还原过程有很大影响.为了研究电解液pH值影响,重点考察了pH值分别为6,7,8.3和9时的电位值,其原因是酸性过高有利于氢气形成,碱度过高不利于甲酸形成.结果表明,pH=8.3的电解液为CO2还原的最佳电解液条件.此外,在最负的电势下,电解液pH=8.3时,阴极电流密度比其他电解液都大,几乎是pH=6的电解液的2倍.此时在中性偏碱性环境下,CO2还原可以提供维持氧化物稳定性的可能性.当电解液pH增加到9.0时,甲酸产量及法拉第效率略有下降,可能是碱性环境不利于甲酸形成.同时,对SnO2-50纳米催化剂经28 h电解后的甲酸法拉第效率的衰减机制进行了深入研究.
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