分子筛负载Cu-Mn双金属柴油机尾气脱硝催化剂的稳定性

近年来柴油车尾气排放了大量的氮氧化物(NOx), 其治理技术目前主要基于选择性催化还原(SCR). 但是, 由于柴油车尾气的温度波动范围较宽, 氧气浓度高, 汽油车三效催化剂不能用于柴油车尾气脱硝, 因此开发一种有效的SCR催化剂去除柴油机尾气中的NOx至关重要. Cu/分子筛催化剂在尾气温度高于200 ℃时表现出高的脱硝活性, 但低温(...

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Published in:催化学报 2018, Vol.39 (4), p.800-中插21
Main Authors: 赵爽, 黄黎明, 江博琼, 程敏, 张嘉威, 胡一静
Format: Article
Language:Chinese
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Cu/分子筛催化剂在尾气温度高于200 ℃时表现出高的脱硝活性, 但低温(&lt;200 ℃)催化活性仍有待提高. 此外, 当柴油颗粒过滤器再生时催化剂处于高温高湿环境, 而且柴油车尾气中有未完全燃烧的碳氢化合物(HCs)存在. 因此, 水热稳定性和抗HCs失活性也是催化剂性能的一个重要指标. Cu-Mn共负载可以有效提高催化剂在200 ℃以下对NOx的脱除性能, 但其稳定性尚未讨论.本文采用离子交换法将Cu-Mn双金属体系负载在ZSM-5和SAPO-34上, 考察了Cu-Mn双金属催化剂去除柴油车尾气NOx的效果, 以及催化剂的温度敏感性、水热稳定性和抗HCs性能. 通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、N2吸脱附、27Al固体核磁共振(27Al NMR)和X射线光电子能谱(XPS)等手段分析了催化剂活性和稳定性差异的原因, 探讨了影响稳定性的关键因素.研究发现, 当Cu/Mn比为3:2时, 200 ℃时Cu-Mn/ZSM-5和Cu-Mn/SAPO-34的NOx转化率分别达到65%和90%. 当催化剂水热老化处理后, 或在反应气体中通入C3H6后, Cu-Mn/SAPO-34对NOx的去除率比Cu-Mn/ZSM-5稳定. SEM和物理结构分析结果表明, 水热老化处理和含C3H6气氛的SCR反应后, Cu-Mn/ZSM-5发生了明显的团聚, 且BET比表面积和孔容减小;而Cu-Mn/SAPO-34未发生团聚现象, 且保持较好的物理结构. 因此, Cu-Mn/ZSM-5的团聚以及物理结构的破坏可能是其稳定性低的原因之一. XRD结果表明, 水热老化处理后Cu-Mn/ZSM-5晶体结构无明显变化, Cu-Mn/SAPO-34的结晶度有所提高. 含C3H6气氛的SCR反应后, 两种催化剂仍然保持分子筛结构的特征峰, 表现出较好的晶型结构, C3H6不会对催化剂的结晶度和晶体结构产生破坏作用. 结合SEM图像发现水热老化处理提高了Cu-Mn/SAPO-34的结晶度并提高其低温活性. 27Al NMR结果表明, 两种催化剂在水热老化处理和含C3H6气氛的SCR</description><identifier>ISSN: 0253-9837</identifier><identifier>DOI: 10.1016/S1872-2067(18)63013-X</identifier><language>chi</language><publisher>浙江工商大学环境科学与工程学院,浙江杭州,310018</publisher><ispartof>催化学报, 2018, Vol.39 (4), p.800-中插21</ispartof><rights>Copyright © Wanfang Data Co. Ltd. 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Cu-Mn共负载可以有效提高催化剂在200 ℃以下对NOx的脱除性能, 但其稳定性尚未讨论.本文采用离子交换法将Cu-Mn双金属体系负载在ZSM-5和SAPO-34上, 考察了Cu-Mn双金属催化剂去除柴油车尾气NOx的效果, 以及催化剂的温度敏感性、水热稳定性和抗HCs性能. 通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、N2吸脱附、27Al固体核磁共振(27Al NMR)和X射线光电子能谱(XPS)等手段分析了催化剂活性和稳定性差异的原因, 探讨了影响稳定性的关键因素.研究发现, 当Cu/Mn比为3:2时, 200 ℃时Cu-Mn/ZSM-5和Cu-Mn/SAPO-34的NOx转化率分别达到65%和90%. 当催化剂水热老化处理后, 或在反应气体中通入C3H6后, Cu-Mn/SAPO-34对NOx的去除率比Cu-Mn/ZSM-5稳定. SEM和物理结构分析结果表明, 水热老化处理和含C3H6气氛的SCR反应后, Cu-Mn/ZSM-5发生了明显的团聚, 且BET比表面积和孔容减小;而Cu-Mn/SAPO-34未发生团聚现象, 且保持较好的物理结构. 因此, Cu-Mn/ZSM-5的团聚以及物理结构的破坏可能是其稳定性低的原因之一. XRD结果表明, 水热老化处理后Cu-Mn/ZSM-5晶体结构无明显变化, Cu-Mn/SAPO-34的结晶度有所提高. 含C3H6气氛的SCR反应后, 两种催化剂仍然保持分子筛结构的特征峰, 表现出较好的晶型结构, C3H6不会对催化剂的结晶度和晶体结构产生破坏作用. 结合SEM图像发现水热老化处理提高了Cu-Mn/SAPO-34的结晶度并提高其低温活性. 27Al NMR结果表明, 两种催化剂在水热老化处理和含C3H6气氛的SCR</description><issn>0253-9837</issn><fulltext>true</fulltext><rsrctype>article</rsrctype><creationdate>2018</creationdate><recordtype>article</recordtype><recordid>eNpjYJA1NNAzNDA00w82tDA30jUyMDPXMLTQNDM2MDTWjWBh4DQwMjXWtbQwNudg4C0uzkwyMDAyMrUwNjHiZHB_2tH2dO2E52tnv9gy_8Xevc6lur55T_t7XrZPfLpx3rP5W55t2vlszq6nG_Y92zDlRcvG5wvnPm1a87Rn2tPOpuezWp6v2Px03axnDct5GFjTEnOKU3mhNDeDpptriLOHbnliXlpiXnp8Vn5pUR5QJj65NDOjNLEiycjA0MLAxMDIzJgUtQCNnF0X</recordid><startdate>2018</startdate><enddate>2018</enddate><creator>赵爽</creator><creator>黄黎明</creator><creator>江博琼</creator><creator>程敏</creator><creator>张嘉威</creator><creator>胡一静</creator><general>浙江工商大学环境科学与工程学院,浙江杭州,310018</general><scope>2B.</scope><scope>4A8</scope><scope>92I</scope><scope>93N</scope><scope>PSX</scope><scope>TCJ</scope></search><sort><creationdate>2018</creationdate><title>分子筛负载Cu-Mn双金属柴油机尾气脱硝催化剂的稳定性</title><author>赵爽 ; 黄黎明 ; 江博琼 ; 程敏 ; 张嘉威 ; 胡一静</author></sort><facets><frbrtype>5</frbrtype><frbrgroupid>cdi_FETCH-wanfang_journals_cuihuaxb2018040263</frbrgroupid><rsrctype>articles</rsrctype><prefilter>articles</prefilter><language>chi</language><creationdate>2018</creationdate><toplevel>peer_reviewed</toplevel><toplevel>online_resources</toplevel><creatorcontrib>赵爽</creatorcontrib><creatorcontrib>黄黎明</creatorcontrib><creatorcontrib>江博琼</creatorcontrib><creatorcontrib>程敏</creatorcontrib><creatorcontrib>张嘉威</creatorcontrib><creatorcontrib>胡一静</creatorcontrib><collection>Wanfang Data Journals - Hong Kong</collection><collection>WANFANG Data Centre</collection><collection>Wanfang Data Journals</collection><collection>万方数据期刊 - 香港版</collection><collection>China Online Journals (COJ)</collection><collection>China Online Journals (COJ)</collection><jtitle>催化学报</jtitle></facets><delivery><delcategory>Remote Search Resource</delcategory><fulltext>fulltext</fulltext></delivery><addata><au>赵爽</au><au>黄黎明</au><au>江博琼</au><au>程敏</au><au>张嘉威</au><au>胡一静</au><format>journal</format><genre>article</genre><ristype>JOUR</ristype><atitle>分子筛负载Cu-Mn双金属柴油机尾气脱硝催化剂的稳定性</atitle><jtitle>催化学报</jtitle><date>2018</date><risdate>2018</risdate><volume>39</volume><issue>4</issue><spage>800</spage><epage>中插21</epage><pages>800-中插21</pages><issn>0253-9837</issn><abstract>近年来柴油车尾气排放了大量的氮氧化物(NOx), 其治理技术目前主要基于选择性催化还原(SCR). 但是, 由于柴油车尾气的温度波动范围较宽, 氧气浓度高, 汽油车三效催化剂不能用于柴油车尾气脱硝, 因此开发一种有效的SCR催化剂去除柴油机尾气中的NOx至关重要. Cu/分子筛催化剂在尾气温度高于200 ℃时表现出高的脱硝活性, 但低温(&lt;200 ℃)催化活性仍有待提高. 此外, 当柴油颗粒过滤器再生时催化剂处于高温高湿环境, 而且柴油车尾气中有未完全燃烧的碳氢化合物(HCs)存在. 因此, 水热稳定性和抗HCs失活性也是催化剂性能的一个重要指标. Cu-Mn共负载可以有效提高催化剂在200 ℃以下对NOx的脱除性能, 但其稳定性尚未讨论.本文采用离子交换法将Cu-Mn双金属体系负载在ZSM-5和SAPO-34上, 考察了Cu-Mn双金属催化剂去除柴油车尾气NOx的效果, 以及催化剂的温度敏感性、水热稳定性和抗HCs性能. 通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、N2吸脱附、27Al固体核磁共振(27Al NMR)和X射线光电子能谱(XPS)等手段分析了催化剂活性和稳定性差异的原因, 探讨了影响稳定性的关键因素.研究发现, 当Cu/Mn比为3:2时, 200 ℃时Cu-Mn/ZSM-5和Cu-Mn/SAPO-34的NOx转化率分别达到65%和90%. 当催化剂水热老化处理后, 或在反应气体中通入C3H6后, Cu-Mn/SAPO-34对NOx的去除率比Cu-Mn/ZSM-5稳定. SEM和物理结构分析结果表明, 水热老化处理和含C3H6气氛的SCR反应后, Cu-Mn/ZSM-5发生了明显的团聚, 且BET比表面积和孔容减小;而Cu-Mn/SAPO-34未发生团聚现象, 且保持较好的物理结构. 因此, Cu-Mn/ZSM-5的团聚以及物理结构的破坏可能是其稳定性低的原因之一. XRD结果表明, 水热老化处理后Cu-Mn/ZSM-5晶体结构无明显变化, Cu-Mn/SAPO-34的结晶度有所提高. 含C3H6气氛的SCR反应后, 两种催化剂仍然保持分子筛结构的特征峰, 表现出较好的晶型结构, C3H6不会对催化剂的结晶度和晶体结构产生破坏作用. 结合SEM图像发现水热老化处理提高了Cu-Mn/SAPO-34的结晶度并提高其低温活性. 27Al NMR结果表明, 两种催化剂在水热老化处理和含C3H6气氛的SCR</abstract><pub>浙江工商大学环境科学与工程学院,浙江杭州,310018</pub><doi>10.1016/S1872-2067(18)63013-X</doi></addata></record>
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