MnCo改性的MCM-41催化剂用于氯苯催化燃烧的研究

含氯挥发性有机化合物(CVOCs)是对人体健康和环境危害极大的有机化合物. 常见的有二氯乙烷、三氯乙烯、三氯甲烷、四氯化碳和氯苯等. 有些CVOCs是"三致"(致畸、致癌、致突变)物质, 有些少量进入大气就能破坏臭氧层, 亦或与臭氧等形成光化学烟雾, 引起全球变暖. 因此, 对于其消除迫在眉睫. CVOCs通常采用高温直接燃烧、吸附、光催化氧化和催化燃烧等方法降解. 其中, 催化燃烧是非常有效的. 我们选择氯苯作为CVOCs探针分子是因其不仅存在于农药和化工产品中, 在室内环境中也大量存在, 而负载贵金属和非贵金属型催化剂可用于其催化降解. 贵金属催化剂价格高而且易氯中毒,...

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Published in:催化学报 2018, Vol.39 (4), p.849-中插22
Main Authors: 成珍, 李敬荣, 杨鹏, 左树锋
Format: Article
Language:Chinese
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Description
Summary:含氯挥发性有机化合物(CVOCs)是对人体健康和环境危害极大的有机化合物. 常见的有二氯乙烷、三氯乙烯、三氯甲烷、四氯化碳和氯苯等. 有些CVOCs是"三致"(致畸、致癌、致突变)物质, 有些少量进入大气就能破坏臭氧层, 亦或与臭氧等形成光化学烟雾, 引起全球变暖. 因此, 对于其消除迫在眉睫. CVOCs通常采用高温直接燃烧、吸附、光催化氧化和催化燃烧等方法降解. 其中, 催化燃烧是非常有效的. 我们选择氯苯作为CVOCs探针分子是因其不仅存在于农药和化工产品中, 在室内环境中也大量存在, 而负载贵金属和非贵金属型催化剂可用于其催化降解. 贵金属催化剂价格高而且易氯中毒,但过渡金属催化剂价格低且抗失活, 因而是不错的选择. 通常过渡金属催化剂使用V2O5, Cr2O3, MnO2, Co3O4及NiO等活性组分, 而Mn和Co氧化物有较好活性且没有环境污染, 常用作活性组分. 另外, MCM-41是有序介孔硅酸盐和硅铝酸盐家族中M41S的一员, 具有高的比表面积和较窄的孔径分布, 常用作催化剂的载体. 我们利用具有大比表面积、大孔径的MCM-41作为载体, 采用浸渍法负载MnOx, CoOx, MnOx-CoOx等活性组分, 制备系列的催化剂用于低浓度氯苯的催化燃烧,研究催化剂的催化活性、选择性及稳定性. 并利用XRD、N2吸脱附、高分辨电镜-能谱分析、H2-TPR和CB-TPD等手段对MCM-41及催化剂的织构-结构、表面形貌、活性组分分散状态、氧化还原性能及吸附性能等做了系统的研究.采用表面活性剂软模板技术合成了具有大比表面积、大孔径、耐热稳定性高的MCM-41介孔分子筛, 负载不同比例的Mn/Co (摩尔比是3:1、6:1及9:1, 其中总负载量为10%), 以氯苯催化燃烧为探针反应, 筛选出活性最佳时的Mn/Co比例. 活性评价实验结果表明, 各催化剂的活性以下列顺序依次降低: MnCo(6:1)/MCM-41 > MnCo (9:1)/MCM-41 > MnCo (3:1)/MCM-41 > Mn/MCM-41 > Co/MCM-41, 其中MnCo(6:1)/MCM-41活性最佳, 在270 oC即可完全催化燃烧氯苯. 耐久性实验结果显示, MnCo (6:1)/MCM-41在连续反应1000 h后, 其活性没有降低, 表明其具有非常良好的稳定性. XRD实验结果表明, 在Mn/MCM-41及Co/
ISSN:0253-9837
DOI:10.1016/S1872-2067(17)62950-4