UiO-66-NH2/Ag2CO3复合物简易制备及其在可见光驱动下的高效光催化性能

近年来, 金属-有机骨架(MOFs)作为一种多相光催化剂被越来越多地应用于光催化分解水制氢、还原CO2、还原Cr(VI)和降解环境有机污染物. 尽管MOFs在光催化领域表现优异, 但是仍然面临一些问题, 例如多数MOFs材料仅在紫外线激发下才能表现出光催化活性, 多数MOFs材料导电性不高、水稳定性欠佳及光生电子和空穴容易复合等. 为此, 与一些窄带隙半导体光催化剂构建复合物是增强MOFs光催化性能的一个有效策略. 本文采用简单的原位离子交换沉积法, 以UiO-66-NH2和AgNO3为前驱体在室温下快速制备了一系列具直接Z型异质结的UiO-66-NH2/Ag2CO3复合物(记为UAC-X,...

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Published in:催化学报 2019, Vol.40 (12), p.1912-1923
Main Authors: 周云彩, 徐雪艳, 王鹏, 付会芬, 赵晨, 王崇臣
Format: Article
Language:Chinese
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Description
Summary:近年来, 金属-有机骨架(MOFs)作为一种多相光催化剂被越来越多地应用于光催化分解水制氢、还原CO2、还原Cr(VI)和降解环境有机污染物. 尽管MOFs在光催化领域表现优异, 但是仍然面临一些问题, 例如多数MOFs材料仅在紫外线激发下才能表现出光催化活性, 多数MOFs材料导电性不高、水稳定性欠佳及光生电子和空穴容易复合等. 为此, 与一些窄带隙半导体光催化剂构建复合物是增强MOFs光催化性能的一个有效策略. 本文采用简单的原位离子交换沉积法, 以UiO-66-NH2和AgNO3为前驱体在室温下快速制备了一系列具直接Z型异质结的UiO-66-NH2/Ag2CO3复合物(记为UAC-X, 其中X = 20、50、100、150和200, 代表UiO-66-NH2在复合物中的含量). 采用傅里叶变换红外光谱(FTIR)、粉末X射线衍射(PXRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、高倍透射电镜(HRTEM)、紫外-可见漫反射(UV-Vis DRS)和X射线光电子能谱(XPS)等技术对UAC-X复合物的形貌和结构进行了表征. 研究了UAC-X在可见光照射下光催化还原六价铬(Cr(VI))和UAC-100降解有机染料的性能. 探究了不同pH (pH = 2、3、4、6和8)、不同小分子有机酸(柠檬酸、酒石酸和草酸)及共存离子(自来水和地表水中的离子)对光催化还原Cr(VI)的影响. 结果表明, PXRD谱图显示UAC-X的衍射峰位置分别与UiO-66-NH2和Ag2CO3峰位置完全吻合. SEM、TEM和HRTEM图片证明在UAC-X复合物中Ag2CO3附着在UiO-66-NH2表面. 光照50 min后, UAC-X复合物还原Cr(VI)的效率(UAC-20和UAC-50分别为68%和86%, UAC-100、UAC-150和UAC-200为100%)均高于UiO-66-NH2(19%)和Ag2CO3(8.0%). UAC-X复合物中UiO-66-NH2含量增加(比如UAC-20、UAC-50和UAC-100)导致其光催化Cr(VI)活性增强, 其原因在于比表面积增大, 且表面增强的正电荷对Cr2O72–吸附能力增强, 最终提升了其光催化效率. 不同pH值下的光催化实验结果表明: 酸性条件下光催化效率远优于碱性条件, 这是因为在酸性条件下充足的H+和表面正电性有利于Cr(VI)还原为Cr(III); 在碱性
ISSN:0253-9837